Lost Song menceritakan kisah Rin yang ceria dan Finis yang pendiam, dua penyanyi wanita yang mampu membawakan lagu-lagu magis. Rin dibesarkan di desa terpencil bersama keluarganya dan diajari untuk merahasiakan kekuatannya, sementara Finis tinggal dan tampil di istana kerajaan.
Kehidupan Rin yang bahagia dan damai hancur setelah dia menyelamatkan seorang kesatria yang terluka bernama Henry Leobort dengan lagu penyembuhannya. Dia terlihat oleh tentara yang terus menyerang desanya dengan harapan bisa menangkapnya. Karena tidak tahu harus ke mana, dia dan saudara penemunya, Al, memulai perjalanan ke ibu kota.
Finis mendapati dirinya jatuh cinta pada Henry dan, mengetahui bahwa Pangeran Lood Bernstein IV yang tamak dan pendendam menginginkannya, harus menyembunyikan hubungan mereka. Dia ingin membantu orang-orang dengan lagu-lagunya, tetapi dengan perang di cakrawala, dia khawatir Lood akan memerintahkannya untuk menggunakan sihirnya di medan perang. Hanya waktu yang akan memberi tahu bagaimana takdirnya dan Rin akan berpotongan, saat mereka berdua berjuang untuk menemukan jalan mereka.