Touma Kamijou tidak bisa istirahat. Setelah invasi Academy City, ketegangan politik terus meningkat ketika faksi sains dan faksi bertabrakan. Tampaknya Academy City bermaksud menyatakan perang melawan Gereja Katolik Roma, akibatnya menjerumuskan seluruh dunia ke dalam perang global. Touma segera menemukan dirinya di garis depan sekali lagi, berusaha untuk melindungi teman-teman dan sekutunya.
Toaru Majutsu no Index III berfungsi sebagai angsuran terakhir dari franchise asli sebagai Touma, Accelerator, dan level 0 yang sebenarnya. Shiage Hamazura melanjutkan perjalanan mereka yang terpisah, yang mengarah ke babak final dari seri novel ringan asli.
